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1.
采用密度泛函理论与周期性平板模型相结合的方法,对单原子催化剂Ir在MoS2表面的fcc、hcp两个吸附位和NH3在单原子催化剂Ir1/MoS2上的四个吸附位的6种吸附模型进行了构型优化和能量计算,得到了Ir原子最稳定的吸附位以及NH3的优势吸附位;并对最佳吸附位进行了电荷密度差和态密度分析.结果表明:Ir1/MoS2体... 相似文献
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采用密度泛函理论方法对MoS2完整表面、吸附式掺杂和替换掺杂缺陷MoS2表面(Fe-MoS2、Ir-MoS2)的构型、电子结构进行了研究.结果表明:通过比较Fe、Ir原子吸附的吸附能,发现Ir比Fe在表面的吸附性更强,且在Mo原子的上方吸附最强,电子态密度分析说明了在Z方向上,Mo原子的4dyz、4dz2、4dxz轨道... 相似文献
3.
采用第一性原理结合周期性平板模型的方法,对O2在完整和缺陷WO3 (001)表面的吸附行为进行了系统研究.计算结果表明:WO3 (001)完整表面上吸附态的O2不易成为表面氧化反应的活性氧物种,当吸附质与表面作用时,将优先与表面晶格氧(Ot)成键,进而形成表面缺陷态,体系呈现金属性,电导率增大.比较O2在缺陷表面上各吸附构型的吸附能发现,O2的吸附倾向于发生在缺陷位置(Wv)上,且表现为氧气分子中的两个氧原子均与缺陷位Wv作用,形成新的活性氧物种(O2-);吸附后表面被氧化,电导率降低. 相似文献
4.
利用第一性原理研究N掺杂后的金刚石(100)和(111)表面的形成能和电子结构,结果表明,无论是金刚石(100)表面还是(111)表面,替位式N在不同的成键情况、不同的掺杂深度时,既可以得到n型金刚石又可以得到p型金刚石,并且得到的施主能级相比较块体要浅.随着N掺杂深度的增加所需形成能越来越大,这表明不能无限度被掺杂.从空间结构上看,优化后的体系中N与C及N与H间的化学键长均变短,这可能是由于N比C具有更强的电负性,使得N与其周围原子间的相互作用更强. 相似文献
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6.
采用密度泛函计算方法结合周期性平板模型进行结构优化,系统研究了H、O、N、S和C原子在Au(111)表面的吸附能、稳定吸附位点、吸附结构及扩散能垒等信息.现有计算结果如下:C、S、O、N和H原子的最稳定吸附位置均为Fcc空位,吸附能由弱到强的顺序为H相似文献
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《浙江大学学报(A卷英文版)》2016,(4)
目的:柴油机NH_3-SCR系统在实际使用中容易出现SCR催化剂被尿素水溶液(DEF)浸渍和催化剂表面尿素结晶的问题,导致催化剂失活和老化。以铜基小孔分子筛Cu-SAPO-34为对象,研究DEF浸渍和尿素结晶对催化剂性能的影响,并分析DEF浸渍和尿素结晶影响催化特性的深层机理。创新点:1.通过小样DEF浸泡和水热处理模拟柴油机NH_3-SCR系统在实际使用中催化剂表面被DEF浸渍、尿素结晶生成及演变的情况;2.采用四步法在流动反应器上对被DEF浸泡和水热处理后的催化剂小样进行性能评估和分析。方法:1.对全尺寸铜基分子筛SCR催化剂取小样并进行700°C和4小时的水热预处理使其性能稳定;2.通过1~2小时DEF浸泡和高达550°C的水热处理,模拟柴油机NH_3-SCR系统在实际使用中催化剂表面DEF浸渍、尿素结晶生成与演变情况;3.采用四步法在流动反应器上对被DEF浸泡和水热处理后的催化剂小样进行NO_x转化率、N_2O选择性、NO和NH_3氧化性以及NH_3存储等性能评估;4.以新鲜催化剂小样为参照,分析DEF浸渍和尿素结晶对铜基分子筛SCR催化剂性能的影响。结论:1.DEF浸渍会轻微减小铜基分子筛SCR催化剂的铜载量;2.铜载量的降低削弱了催化剂的氧化性,导致较低的NO/NH_3氧化性和高温N_2O选择性;3.铜载量的降低减缓了催化剂表面硝酸氨的分解,导致较低的低温N_2O选择性;4.DEF浸渍引起铜载量变化的同时增强了催化剂表面酸性,使更多NH_3可以被吸附和参与SCR反应;5.DEF浸渍过的催化剂小样由于具有较低的NH_3氧化性和较高的NH_3存储能力,所以在400°C以上具有更好的NO_x转化率;6.尿素结晶对催化剂性能影响不明显,主要是因为DEF浸泡后的高温水热处理已经去除了催化剂表面大部分的尿素结晶。 相似文献
8.
目的:探索1T-MoS_2(多型结构的二硫化钼)的除汞机制。方法:1.采用密度泛函理论(DFT)分析Hg~0在1T-MoS_2单层上的吸附机理。2.考察1T-MoS_2的不同吸附位置。3.对不同的吸附构型,研究电子吸附前后的变化,从而进一步了解吸附过程。结论:1.化学吸附是Hg原子与1T-MoS_2单层吸附的主导因素。同时,在所有可能的吸附位置中,T_(Mo)(在钼原子上方)的位置是最强烈的吸附构型。2.汞(Hg)原子在1T-MoS_2单层上的吸附受邻近的硫(S)和钼(Mo)原子的影响。3.吸附的汞(Hg)原子在1T-MoS_2的TMo位置上会被氧化,其吸附能为-1.091 eV。4.从局部态密度(PDOS)分析来看,Hg原子和1T-MoS_2表面之间的相互作用是由汞(Hg)原子的d轨道与硫(S)原子的s轨道及钼(Mo)原子的p轨道和d轨道重叠所致。 相似文献
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以三吡咯烷基溴化六氟磷酸盐(PyBrop)和4-二甲氨基吡啶(DMAP)为缩合剂,脯氨酸的羧基-COOH与金属有机骨架NH_2-MIL-53(Al)的自由的-NH_2缩合脱水生成酰胺,将脯氨酸接枝到NH_2-MIL-53(Al)上制备了催化剂NH_2-MIL-53(Al)-Pr(CA)。采用多晶X-射线衍射、红外光谱、热重、氢核磁共振光谱、N_2低温物理吸附和扫描电镜对合成的催化剂进行了系统表征,并研究了NH_2-MIL-53(Al)-Pr(CA)在羟醛缩合(Aldol)反应中的催化性能。结果表明:NH_2-MIL-53(Al)-Pr(CA)在苯甲醛和丙酮Aldol反应中显示出了较好的催化活性和较高的选择性。采用二甲基亚砜(DMSO)作为溶剂时,30℃反应72 h,苯甲醛的转化率和4-羟基-4-苯基-2-丁酮的选择性分别为95.3%和99%。NH_2-MIL-53(Al)-Pr(CA)可以循环使用3次,产物4-羟基-4-苯基-2-丁酮的选择性基本保持不变。 相似文献
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刘志国 《湖南城市学院学报》2003,24(6):97-99
采用AM1方法，对3-(6-溴吡啶-2)-2-(2，6-二氟苯)-噻唑酮-4(BPDFTZO)进行了量子化学计算。给出了分子的几何构型、前沿分子轨道组成与能级、前沿轨道电子密度、原子的净电荷、键级等参数．结果表明：BPDFTZO分子的稳定构型呈蝴蝶状，噻唑酮环上的3位N、5位C和吡啶环的4位C等原子很可能是其与RT酶作用的活性位点． 相似文献
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采用密度泛函理论中的广义梯度近似对(CdTe)n(n=2～8)团簇的几何结构进行优化,并对结合能、最高占据轨道和最低未占据轨道的能隙、垂直亲和势和二阶能量差分进行了计算.结果表明,(CdTe)3和(CdTe)6是稳定的团簇,即n=3和6是团簇的幻数. 相似文献
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用量子化学从头算方法,在ROHF/LANL2MB水平上,对Cu(Ⅱ)-VO(Ⅱ)进行了理论计算,优化得到了它的单、三重态的平衡几何构型,计算了它们的谐振动频率.结果表明:该配合物分子的三重态比单重态稳定,电子自旋布居高度集中在O(5)和V(6)原子上,只有少许电子自旋布居在Cu(1)和其他原子上,Cu(1)原子和V(6)原子的自旋布居符号相同,体系中存在较强的自旋离域效应.体系的前沿轨道主要由Cu原子和V原子d轨道和配体原子的p轨道组成,这种组成有利于桥配体与磁中心之间的电子转移. 相似文献
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气体分子在金属表面上的解离吸附能垒值是一个非常重要的动力学参数．通过研究脱附分子的角分布和动能分布来了解吸附能垒的信息,是获得解离吸附能垒的一种有效的方法．遗过用一个计算脱附分子角分布和动能分布的新模型．研究实验测量的从银单晶表面Ag（111）脱附的氘分子（D2）的动能分布． 相似文献
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周国镇 《数理天地(初中版)》2003,(11)
代数式之3:练习 1.三位自然数的百位上的数字是x,十位上的数字是O,个位上的数字是5. (l)用a的代数式表示这个三位数; (z)根据公式(a+b)2,写出这个三位数的平方的表达式; (3)现察(2)的结果有什么规律?然后根据这个规律直接写出以下三个平方数的结果: 2052;3052;8052. 2.各设计一个图形,分别说明以下的等式: (l)(m+。)(a十b)=、+赫+、+动; (2)(m+n)(m一n)=mZ一nZ; 3.计算(a一b)“一(a3一b3)+3ab(a一b). 4.当m~854,n一848时,求下面代数式的值: m3一3mZn+2n2(m一n)+mnZ十n3. 5.将下面的代数式写成最简单的形式: (l)9一6a+aZ=; (2)l+3x+3x2+x3… 相似文献
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所谓杂化,是指单中心原子能量相近的原子轨道的线性组合。原子轨道重新组合定向后形成在方向和形状上都和原轨道不同的具有较大成键能力的新轨道——杂化轨道。仅有ns和np轨道参与的杂化称S—P杂化,以SP~(n_i)表示。n_i第Ⅰ个杂化轨道中P轨道的杂化指数,n_i为正整数时,称等性杂化(SP、SP~2、SP~3),n_i为正的非整数时,为不等性杂化。对于等性杂化轨道波函数构造已有专著介绍,本文就不等性杂化轨道波函数构造(主要讨论NH_3分型分子中心原子的不等性杂化),结合自己的研究体会,作一简单介绍。 相似文献
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采用原子镶嵌(EAM)势,利用分子动力学方法研究了单个空位在Cu(100)表面及其附近区域扩散分子动力学过程,给出了空位在此表面附近不同层的形成能和迁移能.研究结果表明空位在表面形成能最小,随着层数增加空位形成能也增加,直到表面以下第五层达到体值.对于空位迁移,计算结果表明处于表面层附近的空位容易向上一层迁移直至迁移到表面. 相似文献