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1.
Pd纳米颗粒的氧化还原性能对Pd/CeO2催化氧化反应的性能至关重要,且与Pd-CeO2的界面结构密切相关.我们发现Pd/CeO2的低温催化CO氧化活性高度依赖于载体CeO2的形貌和暴露晶面.利用胶体沉积法,得到Pd/CeO2八面体和Pd/CeO2立方块两种催化剂.结果表明暴露{111}晶面的CeO2八面体负载Pd催化剂的催化CO氧化活性远优于暴露{100}晶面的CeO2立方块负载Pd催化剂.DFT理论模拟计算结果表明,催化剂表面的Pd物种的氧化还原活性可能决定催化剂的可还原性和催化活性:钯从氧化态到金属态的循环更容易在CeO2(111)上进行,而这取决于Pd与载体CeO2之间的相互作用.我们的结果表明,催化剂表面活性Pd物种的氧化还原性能对Pd/CeO2的催化活性至关重要,可以通过调控载体暴露的晶面实现Pd与载体CeO2之间的相互作用,最终实现对催化剂可还原性和催化活性的可控调变. 相似文献
2.
《沈阳大学学报（自然科学版）》2015,(5)
通过吸附作用将Pd2+和La3+与活性炭形成稳定的复合结构,由于活性炭表面的多孔结构和高比表面积,制备了活性炭负载Pd/La双金属催化剂.该催化剂经原子吸收分光光度计(AAS)和X射线能谱仪(XPS)进行了表征,结果显示,Pd2+和La3+已经成功负载于活性炭的表面结构中,负载量分别为0.50和0.63mmol/g,并且具有很好的热稳定性能.以碘苯与丙烯酸的Heck反应为模型,探讨了炭负载Pd/La双金属催化剂对Heck反应的适宜条件.结果表明,该催化剂在反应温度为120℃、反应时间为5h、DMF作为溶剂和三丁胺作为碱的条件下具有较好的催化效果.炭负载Pd/La双金属催化剂也能够催化不同取代芳基卤与丙烯酸的Heck芳基化反应,并且能够重复使用多次,显示了双金属良好的协同效应. 相似文献
3.
已开发出十二醇直接叔胺化生产N,N-二甲基烷基(十二烷基)叔胺的高活性(醇转化率达99％),且具高选择性(叔胺收率94-95％)工业催化剂。发现SIO2-AI2O3载体的SiO2:Al2O3对催化活性、叔胺收率有明显影响,负载金属量在25％-30％为催化剂较理想的负载量,并初步讨论了这些发现,提出了催化剂表面一定Cu/Ni的双金属合金颗粒可能是催化反应活性中心的观点。 相似文献
4.
黄贻深 《中国科学院大学学报》2000,17(2):59-61
研究了Fe2Ce金属间化合物对合成氨反应的催化活性.结果发现,经 600℃空气中焙烧 4h氧化处理后,Fe2Ce催化剂在 450℃以上具有很好的合成氨活性. 相似文献
5.
采用廉价的催化剂代替昂贵的金属,低成本的一氧化碳代替氢气乃至光气,一直是人们追求的目标.综述了非金属硒在含碳、氮、氧、硫类有机化合物中的催化羰基化反应,以及在Se/CO/H2O体系中一些有机化合物的高选择性还原反应,介绍了近期的一些新进展.催化剂量的硒在温和条件下,即可活化一氧化碳而直接进行羰基化和还原反应,特别是发展了将硝基化合物的还原羰基化与胺的氧化羰基化相结合,合成一系列精细化学品和生物化学品.催化剂硒在催化反应中表现出反应过程相转移的特性,兼具了多相催化与均相催化的优点,是反应过程相转移概念中的典型实例.硒催化反应的特点是反应物转化率高,反应选择性专一,原子经济性高,对环境友好,且可部分替代光气合成法. 相似文献
6.
基于安定在K2S2O8存在下产生的极谱催化波,拟定了测定安定的新方法.在0.2mol/L HAc-NaAc-0.02mol/L K2S2O8(pH4.8)底液中,催化波峰电流与安定浓度在4.0×10-8～2.0× 10-4mol/L范围内呈线性关系.催化波的灵敏度比相应还原波高15倍.测定了片剂中安定的含量.对极谱催化波产生的机理进行了初步讨论. 相似文献
7.
大连已经开发出国产十二醇直接胺化法生产N,N——二甲基烷基(十二烷基)叔胺高活性(醇转化率99％)高选择性(叔胺收率94—95％)工业催化剂。发现载体的SiO_2/Al_2O_3对催化剂的活性、选择性有明显影响,并初步讨论了这一发现,并提出了催化剂载体表面的Al_2O_3与负载NiO之间的相互作用可能影响活性中心形成的观点。 相似文献
8.
丙酸甲酯（MP）和甲醛（FA）缩合反应制备甲基丙烯酸甲酯（MMA）是一条绿色可持续的生产MMA的工艺路线，该路线的关键是开发高效的催化剂，而载体的性质直接影响着催化剂的性能.采用水热合成法制备晶化时间不同的SBA-15，用等体积浸渍法制备负载型的Cs-La/SBA-15催化剂.利用XRD、SEM、IR、BET和TPD等手段对载体和催化剂进行表征，并评价相应的催化剂活性.结果表明，当晶化时间为24 h时，由于载体具有稳定的孔结构（孔径为6 nm左右）和大的比表面积（1 000 m2/g左右），且催化剂表面的中等强度碱性活性位的数量较多，导致催化剂的活性最好.当原料配比为MP/FA=1/1时，反应转化率达到30.9%，选择性达到90.3%. 相似文献
9.
10.
考察以滇蔗茅为模板合成的Co/SiO2催化剂对环己烷催化氧化的性能,探讨了反应时间、反应温度、催化剂用量、溶剂、氧化剂用量等对该催化反应的影响。实验表明,在催化剂用量为50m g;环己烷750m g;以冰醋酸为溶剂,5.0m L 30%的H2O2;反应温度373K;反应时间10h的条件下,环己烷转化率为71.0%,环己酮的选择性为76.7%,环己醇选择性为21.2%。 相似文献
11.
合成了5-（2-羟基苯基）-10,15,20-三（4-硝基苯基）钴卟啉配合物（HTNPPCoⅡ）,利用FT-IR,UV-Vis,XPS进行了结构分析并应用于催化分子氧氧化环己烯反应.结果表明,在70℃时环己烯的转化率达到94%,转化数达到14500 mol/mol,对2-环己烯-1-酮（C=O）的选择性达到73%,并详细考察了反应时间对环己烯催化氧化反应的影响及催化剂的重复使用性. 相似文献
12.
采用生物质厌氧消化制备的沼气,重整生物质空气-水蒸气气化制备的燃气,在超稳NiO MgO固溶体重整催化剂上,调整生物质合成气的化学物质的量之比,并与传统调变方法进行了分析比较.以制备的生物质合成气合成二甲醚的实验,考察了重整过程的促进效果,对系统操作参数进行了优化,对重整催化剂的活性和稳定性进行了测试和考察.结果表明,引入沼气重整,活化了生物质燃气中过量的CO2,制备的生物质合成气x(H2) x(CO)比在1 5以上,仅含痕量的CH和CO;沼气的加入量决定于生物质燃气的组成和生成速率;生物质转化为二甲醚燃料的碳转化率达到70 %以上,合成产物中二甲醚选择性达到69 6% ;与商业镍重整催化剂相比,自制的NiO MgO固溶体催化剂具有良好的高温活性、还原性和抗积碳性能,连续1 0 0h的寿命测试,未检测到积碳和晶相结构变化;与传统调变方法相比,添加沼气重整工艺简单,系统效率高,合成气组成适合二甲醚合成 相似文献
13.
《中国科学院大学学报》2016,(1)
Seoane及其合作者近年来报道了两例新的Rh(III)催化的环加成反应:1)2-羟基苯乙烯与炔烃进行[5+2]环加成生成七元含氧杂环和2)2-异烯丙基苯酚和炔烃进行[3+2]环加成生成五元螺环.这两例反应使用的催化剂和反应条件相同,底物相似,但产物完全不同.本文采用密度泛函方法对这两例反应的催化机理进行深入的对比研究,以探究造成不同选择性的原因.研究结果表明,两反应均由O—H键断裂、C—H键活化、炔烃迁移插入及还原消除4步组成.在还原消除中,当空间位阻影响大于去芳香性影响时生成五元螺环产物;反之,则生成七元含氧杂环.还发现反应中C—H键活化的选择性是由C—H键活化及炔烃迁移插入过渡态中的环张力大小决定的. 相似文献